Sự nghiệp người mẫu của Casta bắt đầu chắp cánh khi cô được nhiếp ảnh gia Frederic Cresseaux phát hiện trong kì nghỉ gia đình diễn ra tại Corse – quê nội của cô năm nữ diễn viên 15 tuổi.[5] Sau khi bất ngờ được nhãn hiệu phụ kiện thời trang Jeeby ký hợp đồng, Casta được tuyển chọn làm Hoa khôi Lumio 93.[6] Casta đã đảm nhiệm vai trò đại sứ thương hiệu cho L'Oréal chi nhánh Paris từ năm 1998.[7] Cô còn góp mặt trong các chiến dịch quảng bá cho những nhãn hiệu thời trang tên tuổi như Guess? Jeans, Tommy Hilfiger, Miu Miu, Pepe Jeans, Alberta Ferretti và XOXO. Nữ minh tinh cũng hiện diện trên hơn 100 trang bìa tạp chí, gồm có các danh mục của Victoria's Secret, các tạp danh tiếng như Harper's Bazaar,[8] Elle và Vogue. Casta đã trình diễn trang phục tại Chương trình thời trang Victoria's Secret tổ chức thường niên vào các năm 1997, 1998, 1999 và 2000. Nữ minh tinh là một trong những Thiên thần Victoria's Secret nổi bật của công ty từ 1998 đến 2002. Cô tuyên bố sự nghiệp của mình với Victoria's Secret đã chấm hết bởi cô "quá là nổi loạn".[9] Cô còn có mặt trên chuyên mục Sports Illustrated Swimsuit Issue ba lần liên tiếp, Rolling Stone cũng như Lịch Pirelli (của Herb Ritts năm 1999 và Annie Leibovitz năm 2000).

Năm 1999, Casta xếp đầu tiên trong một cuộc khảo sát quốc gia do Hiệp hội thị trưởng Pháp tiến hành nhằm quyết định xem ai sẽ là mẫu mới cho bức tượng bán thân của Marianne – một biểu tượng đại diện cho Cộng hòa Pháp. Mỗi bức tượng sẽ được đặt bên trong mỗi tòa thị chính của Pháp.[10] Casta từng trở thành tâm điểm của tranh cãi[11] sau khi được lựa chọn là Marianne, giới báo chí tại Anh Quốc và Pháp[12] thông báo rằng cô đã tái định cư đến Luân Đôn–nơi mức thuế dành cho những người lao động thu nhập cao ở ngưỡng thấp hơn. Bố của Casta nói rằng cô đi đến Luân Đôn bởi những lý do chuyên môn; trên một chương trình truyền hình, cô tiết lộ rằng đã thuê một căn hộ tại Luân Đôn để ở gần bạn trai.[13] Bộ trưởng Bộ Nội vụ Pháp đã nhắc đến Casta trên sóng phát thanh,[14][15] ông so sánh những lợi ích của điều kiện sống tại Paris với những mặt hạn chế tại Luân Đôn, sau khi các đối thủ chính trị lợi dụng chuyện tái định cư đến Luân Đôn của Casta làm cơ hội đả kích chính phủ.[16][17][18][19] Năm 2005, nhân kỉ niệm 60 năm ra đời tạp chí Elle, Casta từng là một trong ba gương mặt đại diện trên các trang bìa ấn phẩm, bên cạnh Monica Bellucci và Sophie Marceau.[20]

Vai diễn chính đầu tiên của Casta là vai Falbala trong phim Astérix & Obélix contre César do Claude Zidi làm đạo diễn; đây là bản chuyển thể người đóng từ truyện tranh Asterix, trong đó Obelix (Gérard Depardieu đóng) là người yêu nhân vật của Casta.[21] Casta còn diễn trong Les âmes fortes (2001), một tác phẩm chính kịch do Raúl Ruiz đạo diễn.[22] Màn hóa thân thành ngôi sao Brigitte Bardot của Casta trong phim Gainsbourg (Vie héroïque) đã đem về cho nữ diễn viên một đề cử giải César. Casta từng giữ vai trò giám khảo tại Liên hoan phim quốc tế Venezia lần thứ 69 vào năm 2012.[23]